Roberto Carlos insistiu em investir na música jovem da época, o rock, e em 1962 lançou "Splish Splash". Com o amigo Erasmo, Roberto compunha versões de hits do álbum e canções próprias como "Splish Splash" e "Parei na Contramão", que se tornaram grandes sucessos. No ano seguinte, o cantor novamente esteve nas paradas de sucesso com o LP É Proibido Fumar, em que, além da faixa-título, destacou-se a canção "O Calhambeque". Assim nascia a Jovem Guarda.

Conhecido nacionalmente, Roberto Carlos começou a apresentar o programa Jovem Guarda em 1965, da TV Record, ao lado de Erasmo Carlos e Wanderléa O programa popularizou ainda mais o movimento e consagrou o cantor, que
se tornou um dos primeiros ídolos jovens da cultura brasileira. Ainda em 1965, foram lançados os álbuns "Roberto Carlos Canta Para A Juventude" - com sucessos "História de Um Homem Mau", "Os Sete Cabeludos", "Eu Sou Fã do Monoquíni" e "Não Quero Ver Você Triste", parcerias com Erasmo Carlos - e "Jovem Guarda", com os sucessos "Quero Que Vá Tudo Pro Inferno", "Lobo Mau", "O Feio" (de Getúlio Côrtes) e "Não é Papo Pra Mim".

Em 1966, Roberto Carlos apresentou os programas "Roberto Carlos à Noite", "Opus 7", "Jovem Guarda em Alta Tensão" e "Todos os Jovens do Mundo", todos devida efêmera e da TV Record. Mas o que mais marcaria aquele ano seria uma briga por motivos profissionais, que quase colocou fim à parceria entre Roberto e Erasmo Carlos. A razão da separação foi uma falha da produção do programa "Show em Si… Monal", da TV Record, que homenageava
Erasmo. A produção do programa havia preparado um pot-pourri com as composições mais famosas de Erasmo, entre as quais "Parei na Contramão" e "Quero Que Vá Tudo Pro Inferno".A controvérsia foi criada por conta de que estas canções foram compostas em parceria com Roberto Carlos, mas os créditos foram dados unicamente a Erasmo. Os dois se desentenderam, e a parceria ficou suspensa por mais de um ano. Neste período, Roberto compôs "Querem Acabar Comigo" e "Namoradinha de um Amigo Meu", que foram lançadas no LP "Roberto Carlos" daquele ano (o disco ainda tinha os sucessos "Eu Te Darei o Céu", "Esqueça" (versão de Roberto Corte Real), "Negro Gato" (de Getúlio Côrtes) e "Nossa Canção" (de Luiz Airão).^[5]

Em 1967, a amizade Erasmo-Roberto seguia estremecida, embora os dois apresentassem - junto com Wanderléa - o programa "Jovem Guarda", na TV Record. Roberto Carlos compôs sozinho sucessos como "Como É Grande O Meu Amor Por Você", "Por Isso Corro Demais", "Quando" e "de Que Vale Tudo Isso", que seriam lançados no LP "Roberto Carlos Em Ritmo de Aventura", trilha sonora do filme homônimo, lançado no ano seguinte, e que teve produção e direção de Roberto Farias e elenco com José Lewgoy e Reginaldo Farias. O filme tornou-se um grande sucesso de bilheteria do cinema nacional. A relação entre Erasmo e Roberto Carlos voltaria ao normal por causa de "Em Ritmo de Aventura". Envolvido com diversos compromissos profissionais, Roberto não conseguia finalizar a letra da canção de "Eu Sou Terrível", que seria a faixa inicial da trilha sonora do longa-metragem. Então, ele pediu auxílio ao velho parceiro Erasmo Carlos, que o ajudou a finalizar a letra. Assim, a amizade e a parceria dos dois foram retomadas.^[6] Ainda naquele ano, Roberto Carlos fez em Cannes (França) os primeiros espetáculos no exterior e participou de alguns festivais de Música Popular Brasileira. Com "Maria, Carnaval e Cinzas" (de Luís Carlos Paraná), o cantor ficou em quinto lugar. Algumas pessoas hostilizaram a presença de um ícone da Jovem Guarda - tido como
"alienado" sob a óptica da época.

Em 1968 foi lançado o LP "O Inimitável". Disco de transição na carreira do cantor, o álbum teve influências na black music (Soul/Funk) estadunidense e emplacou vários sucessos, como "Se Você Pensa", "Eu Te Amo, Te Amo, Te Amo", "É Meu, É Meu, É Meu", "As Canções que Você Fez Pra Mim" (todas parcerias com Erasmo Carlos), "Ciúme de Você" (de Luiz Ayrão) e "E Não Vou Deixar Você Tão Só" (de Antônio Marcos). Ainda naquele ano, Roberto Carlos se tornaria o primeiro e único brasileiro a vencer o Festival de San Remo (da Itália), com a canção "Canzone Per Te", de Sergio Endrigo e Sergio Bardotti. A mudança de estilo do cantor viria definitivamente em 1969. O álbum "Roberto Carlos"
foi marcado por um maior romantismo em lugar dos tradicionais temas juvenis típicos da Jovem Guarda. Entre os sucessos deste LP estão "As Curvas da Estrada de Santos", "Sua Estupidez" e "As Flores do Jardim da Nossa Casa", todas parcerias com Erasmo Carlos. Ainda naquele ano, foi lançado o "Roberto Carlos e o Diamante Cor-de-Rosa", segundo filme dirigido por Roberto Farias e novo êxito de bilheteria.